From lead crystal up to domestic waste: Role of lead in glass and glass-ceramics. Study of PbO-SiO2, PbO-CaO-SiO2 and PbO-Al2O3-SiO2 systems.
Du cristal au plomb jusqu'aux déchets domestiques : Rôle du plomb dans les verres et les vitrocéramiques. Étude des systèmes PbO-SiO2, PbO-Al2O3-SiO2 et PbO-CaO-SiO2.
Résumé
This thesis focuses on the immobilization and the role of lead in glasses and glass-ceramics. The first part of this study concerns the effect of the incorporation of lead on the structure and properties of silicate glass. This study was undertaken on simple glass compositions, in the binary system PbO-SiO2 and the two ternaries systems (PbO-CaO-SiO2 and PbO-Al2O3-SiO2). The choice of these compositions was allows us to define the role of lead (modifier / former or structuring) in these glasses. Measurements of viscosity, density and glass transition temperature were carried out on the three systems. The results of these analyses have been completed by spectroscopic studies (Raman and X-ray absorption spectroscopies) in order to link macroscopic properties to structural information in a short- and medium-range order.
In view of the obtained results, it has been shown that the role of lead in silicate glasses is complex and that it can be at the same time: modifier, network former (and even network structuring effect) and charge compensator (in aluminosilicate glasses).
The second part of this study is dedicated to the production and characterization of glass-ceramics obtained by devitrification. The devitrification tests were carried out mainly on some compositions resulting from the two ternary systems PbO-Al2O3-SiO2 and PbO-CaO-SiO2. The obtained glass-ceramics shows a surface crystallization. This result has been correlated to the parent glass structure that does not obey the random network theory.
Ce travail porte sur l’immobilisation et le rôle du plomb dans les verres et les vitrocéramiques. Le premier volet de cette étude porte sur l’effet de l’incorporation du plomb sur la structure et les propriétés des verres silicatés. Cette étude a été réalisée à partir de compositions de verre simples dans le système binaire PbO-SiO2 et les deux systèems ternaires PbO-CaO-SiO2 et PbO-Al2O3-SiO2. Le choix de ces compositions a permis de clarifier le rôle (Modificateur/formateur/structurant) du plomb dans ces verres. Des mesures de viscosité, de densité et de la température de transition vitreuse ont été effectuées sur les trois systèmes. Les résultats de ces analyses ont été complétés par des études spectroscopiques (spectroscopies Raman & d’absorption des rayons X) afin de lier les propriétés macroscopiques aux informations structurales dans un ordre à courte- et moyenne-distance.
Au vu des résultats obtenu, il a été démontré que le rôle du plomb dans les verres silicatés est complexe et qu’il peut être à la fois : modificateur, formateur de réseau formateur (voire dans une moindre mesure structurant) et compensateur de charge (dans les verres aluminosilicatés).
Le deuxième volet de cette étude porte sur la mise en œuvre et la caractérisation de vitrocéramiques obtenues par dévitrification des verres modèles simples étudiés dans la première partie. Les tests de dévitrification ont été effectués principalement sur quelques compositions issues des deux systèmes ternaires PbO-Al2O3-SiO2 et PbO-CaO-SiO2. Les vitrocéramiques obtenues présentent toutes une cristallisation en surface. Ce résultat a été corrélé à la structure du verre parent qui n’obéit pas à la théorie de réseau aléatoire.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)
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